En 1769, siempre con Manfredi, se trasladó a Madrid, invitado por el embajador de España en París: allí obtuvo el calificativo de "compositor y virtuoso de cámara" del infante don Luis, hermano del rey, conservándolo hasta la muerte del infante, ocurrida en 1785. De 1787 a 1797 escribió música solamente para Federico Guillermo de Prusia, que le había conferido el título de compositor de cámara con una pensión anual.
Muerto Federico Guillermo en 1797, Boccherini perdió la pensión y su situación económica empeoró rápidamente. Durante un breve período, de 1799 a 1802, gozó de nuevo de una cierta prosperidad gracias a la generosa protección de Luciano Bonaparte, al que había dedicado algunas de sus obras; pero después que el embajador francés hubo de abandonar Madrid, perdió este último apoyo y pasó los últimos años de su vida en estado de indigencia. Sus restos fueron sepultados en la iglesia de San Justo de Madrid; transportados a Lucca en 1927, se conservan en la iglesia de San Francisco.
Luigi Boccherini es quizá el más importante compositor italiano de música instrumental del siglo XVIII, estabilizador del estilo de cámara basado en la concepción de cuartetos con sus numerosísimos tríos, cuartetos, quintetos y sextetos. Músico extraordinariamente fecundo, es autor de casi quinientas composiciones, entre las cuales figuran no menos de sesenta tríos, ciento dos cuartetos, ciento quince quintetos, dieciséis sextetos, dos octetos y veinte sinfonías.
En todos estos trabajos, el compositor sobresale por la riqueza de la invención melódica y por la fluidez del diálogo instrumental, llevado con gracia y equilibrio a través de una sucesión de sonrientes exquisiteces, entre las que se insinúan algunas veces acentos levemente patéticos: son famosos el Concierto para violoncelo y orquesta y el Minueto en la mayor. Escribió también la ópera La Clementina (1765), los oratorios juveniles Giuseppe riconosciuto y Gioas re di Giuda, unStabat Mater (1800), una misa (1800), algunas cantatas y diversas arias académicas.
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